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Selectivity in Chemo- and Biocatalysis

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Ziel des Internationalen Graduiertenkollegs “SeleCa - Selectivity in Chemo- and Biocatalysis” ist es, das Verständnis und die Entwicklung effizienter und selektiver homogenkatalytischer Prozesse zu verbessern, um eine nachhaltige Produktion chemischer Zwischenstufen und Produkte sicherzustellen.

In einem interdisziplinären Ansatz werden Aspekte effizienter Chemokatalysatoren, Biokatalysatoren und integrierter Methoden kombiniert, um hoch funktionalisierte Moleküle selektiv umzuwandeln. Neun Gruppen an der RWTH Aachen und eine assoziierte Gruppe des Forschungszentrums Jülich werden mit neun Gruppen an der Osaka University auf den Gebieten der Chemo- und Biokatalyse zusammenarbeiten.

 

Biohybrid Catalysts for Selective Polymerizations

Lehrstuhl für Biotechnologie, RWTH Aachen, Prof. Schwaneberg
Institut für Anorganische Chemie (IAC), RWTH Aachen, Prof. Okuda
Graduate School of Engineering, Osaka University, Prof. Hayashi

In Zusammenarbeit mit IAC, Okuda, und Graduate School of Engineering Science, Osaka University, Hayashi werden Biohybridkatalysatoren für neue selektiver Reaktionen durch die einzigartige Kombination erfolgreicher Prinzipien der Biokatalyse mit denen der homogegen chemischen Katalyse untersucht. Biohybridkatalysatoren stellen eine eigene Katalysatorklasse dar, die die in der Natur nicht biokatalytisch verwendeten Metalle mit der spezifischen Umgebung von Proteinen - Substratorientierung durch 20 Bausteine in Form von Aminosäuren spezifisch im Raum - für Selektivität zugänglich macht.

Die erfolgreiche Zusammenarbeit ermöglichte die Darstellung synthetischer Metatheasen basierend auf dem beta-barrel Protein Nitrobindin und dem Transmembranprotein FhuA:

Onoda, A., Fukumoto, K., Arlt, M., Bocola, M., Schwaneberg, U., and Hayashi, T. (2012). A rhodium complex-linked β-barrel protein as a hybrid biocatalyst for phenylacetylene polymerization. Chem. Commun. 48, 9756–9758.

Philippart, F., Arlt, M., Gotzen, S., Tenne, S.-J., Bocola, M., Chen, H.-H., Zhu, L., Schwaneberg, U., and Okuda, J. (2013). A hybrid ring-opening metathesis polymerization catalyst based on an engineered variant of the β-barrel protein FhuA. Chemistry 19, 13865–13871.

Fukumoto, K., Onoda, A., Mizohata, E., Bocola, M., Inoue, T., Schwaneberg, U., and Hayashi, T. (2014). Rhodium-Complex-Linked Hybrid Biocatalyst: Stereo-Controlled Phenylacetylene Polymerization within an Engineered Protein Cavity. ChemCatChem, 6, 5, 1229-35

Sauer, D.F., Bocola, M., Broglia, C., Arlt, M., Zhu, L.-L., Brocker, M., Schwaneberg, U., and Okuda, J. (2015). Hybrid ruthenium ROMP catalysts based on an engineered variant of β-barrel protein FhuA ΔCVF(tev) : effect of spacer length. Chem Asian J 10, 177–182.

Sauer, D.F., Himiyama, T., Tachikawa, K., Fukumoto, K., Onoda, A., Mizohata, E., Inoue, T., Bocola, M., Schwaneberg, U., Hayashi, T., et al. (2015). A Highly Active Biohybrid Catalyst for Olefin Metathesis in Water: Impact of a Hydrophobic Cavity in a β-Barrel Protein. ACS Catal., 5 (12), 7519–7522

Osseili, H., Sauer, D.F., Beckerle, K., Arlt, M., Himiyama, T., Polen, T., Onoda, A., Schwaneberg, U., Hayashi, T., and Okuda, J. (2016). Artificial Diels–Alderase based on the transmembrane protein FhuA. Beilstein Journal of Organic Chemistry 12, 1314–1321.